高级醇 · 代谢工程文献库

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Chemocatalytic Upgrading of Tailored Fermentation Products Toward Biodiesel

作者
Sanil Sreekumar, Zachary C. Baer, Elad Gross, Sasisanker Padmanaban, Konstantinos Goulas, Gorkem Gunbas, Selim Alayoglu, Harvey W. Blanch, Douglas S. Clark, F. Dean Toste
杂志
ChemSusChem（2014）
DOI
10.1002/cssc.201402244
所属领域
代谢工程 / 合成生物学 / 发酵工程
关键词
Clostridium beijerinckiiacetone-butanol-ethanolbiodieselbiomasshydrotalciteisopropanol-butanol-ethanol
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解决的核心问题

提高生物柴油生产中柴油组分（C12+）的选择性，克服传统ABE发酵产物催化烷基化主要生成C11及以下产物的限制

研究策略

将ABE发酵改造为异丙醇-丁醇-乙醇（IBE）发酵（引入SADH），使用水滑石负载Cu催化剂（Cu-HT）进行化学催化烷基化，并结合油醇萃取发酵实现生物与化学过程的集成

研究路线图

100%
问题：C12+柴油前体选择性低
策略1：ABE→IBE发酵改造
策略2：Cu-HT催化烷基化
构建SACE过表达sadh-adc-cfta/b
水滑石负载Cu纳米颗粒(2nm)
油醇萃取原位分离IBE
C12+比例14%→25%；90h产醇39.6g/L
结论：生物-化学协同可用，可持续生物柴油新路线
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核心内容

该研究通过整合梭菌菌株工程与化学催化，探索了可持续生物柴油生产的新路线。传统ABE发酵产物经催化烷基化主要生成C11及以下产物，柴油前体C12+选择性受限。研究团队在丙酮丁醇梭菌SACE菌株中表达sadh、adc、cfta和cftb等基因，将ABE发酵改造为异丙醇-丁醇-乙醇（IBE）发酵，并开发了廉价的水滑石负载Cu催化剂（Cu-HT）替代贵金属Pd催化剂。同时采用油醇萃取发酵实现IBE高效原位分离。优化的Cu-HT催化ABE反应在240°C下总产率可达92%，且对水的耐受性达0.5wt%。将ABE改为IBE后，C12+化合物在产物中的比例从14wt%提高到25wt%，以C13和C15为主。改造后的SACE菌株在90小时油醇萃取补料分批发酵中共产39.6g醇，IBE产率达0.34g/g葡萄糖，为理论最大值的78%。该工作证明了生物发酵与化学催化协同的可行性，为提升生物柴油中柴油组分选择性提供了有效策略。

创新点

1. 将发酵产物从ABE改为IBE，利用SADH将丙酮还原为异丙醇；2. 开发了廉价的水滑石负载Cu催化剂（Cu-HT）替代贵金属Pd；3. 通过油醇萃取发酵实现IBE高效原位分离；4. 显著提高C12+柴油前体产物在催化产物中的比例（从14wt%提高到25wt%）

研究对象（4）

底盘细胞代谢通路基因蛋白功能说明
Clostridium acetobutylicum (SACE菌株) 异丙醇-丁醇-乙醇 (IBE) 发酵途径 sadh 次级醇脱氢酶 (SADH) 催化 来自Clostridium beijerinckii B593，将丙酮还原为异丙醇，使菌株生产IBE
Clostridium acetobutylicum (SACE菌株) ABE途径（丙酮合成模块） adc 乙酰乙酸脱羧酶 催化 来自C. acetobutylicum，催化乙酰乙酸脱羧生成丙酮
Clostridium acetobutylicum (SACE菌株) ABE途径（辅酶A转移酶） cfta 乙酰辅酶A转移酶亚基A 催化 与cftb共同编码乙酰/丁酰辅酶A转移酶，参与丙酮和丁酸生成
Clostridium acetobutylicum (SACE菌株) ABE途径（辅酶A转移酶） cftb 丁酰辅酶A转移酶亚基B 催化 与cfta形成复合物，催化辅酶A转移反应

关键发现

  1. 优化后的Cu-HT催化ABE反应在240°C下总产率可达92%（entry 8），而Pd-HT在240°C下产率为95%
  2. Cu-HT对水的耐受性可达0.5wt%
  3. Cu纳米颗粒尺寸为2±1nm，负载于150±50nm水滑石载体上
  4. EXAFS表明CuO在反应条件下被还原为Cu(0)活性物种。将ABE改为IBE后，C12+化合物在产物中的比例从14wt%提高到25wt%（C13和C15为主），C5-C11酮总产率为61%。改造的SACE菌株（C. acetobutylicum表达sadh-adc-cfta-cftb）在1.5L分批发酵中产21.5g/L醇（6.2g/L异丙醇、3.8g/L乙醇、11.5g/L丁醇）
  5. 90小时1.5L油醇萃取补料分批发酵共产39.6g醇（5.6g异丙醇、17.9g丁醇、16.1g乙醇），IBE产率为0.34g/g葡萄糖，达到理论最大值的78%
  6. 油醇对异丙醇的分配系数KD=0.8。

研究结论

通过整合Clostridium菌株工程与化学催化，以IBE发酵产物替代ABE，结合Cu-HT催化剂和油醇萃取，显著提高了柴油前体C12+产物的比例（从14wt%增至25wt%），证明了生物与化学过程协同的可行性，为可持续生物柴油生产提供了新路线。