Polychromatic solar energy conversion in pigment-protein chimeras that unite the two kingdoms of (bacterio)chlorophyll-based photosynthesis
- 作者
- Juntai Liu, Vincent M. Friebe, Raoul N. Frese, Michael R. Jones
- 杂志
- Nature Communications（2020）
- DOI
- 10.1038/s41467-020-15321-w
- 所属领域
- 合成生物学
- 关键词
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解决的核心问题
如何将植物叶绿素捕光复合物和细菌叶绿素反应中心结合，以扩展太阳能捕获光谱范围，实现多色光能转换。
研究策略
采用基因编码的SpyTag/SpyCatcher共价连接界面，将拟南芥LHCII和LHCI与紫色光合细菌Rhodobacter sphaeroides的反应中心自发组装成嵌合光系统，在体外实现从叶绿素到细菌叶绿素的能量转移。
研究路线图
核心内容
本研究利用基因编码的SpyTag/SpyCatcher共价连接界面，将拟南芥捕光复合物LHCII和LHCI与紫色光合细菌Rhodobacter sphaeroides的反应中心自发组装成嵌合光系统，实现了从植物叶绿素到细菌叶绿素的跨王国能量转移。在溶液中，LHCII#RC嵌合体的P870光漂白效率为22.8%，显著高于未修饰对照组1-3%的效率；而RC#LHCI#RC三聚体效率进一步提升至29.1%。在电极表面，LHCII#RC嵌合体的光电转换效率达到34.2%，优于混合物对照（28.0%）。嵌合体的形成半时间为10-90分钟，且可构建异二聚体、三聚体和四聚体等多种结构，展示了可编程的组装策略。该研究证明遗传编码的自组装界面能够将植物和细菌的光合蛋白整合为功能性杂合光系统，有效扩展了太阳能捕获的光谱范围，为开发生物混合光电器件提供了新思路。
创新点
['首次通过遗传编码的SpyCatcher/SpyTag接口将植物捕光复合物与细菌反应中心共价连接，形成可预测的嵌合光系统', '实现了从叶绿素到细菌叶绿素的高效能量转移，在溶液中效率超过20%', '构建了异二聚体、三聚体和四聚体等多种嵌合体，展示了可编程的组装策略']
研究对象（6）
| 底盘细胞 | 代谢通路 | 基因 | 蛋白 | 功能 | 说明 |
|---|---|---|---|---|---|
| Rhodobacter sphaeroides | 光合作用光反应 | pufL | 反应中心L亚基 | 催化 | 融合表达SpyCatcherΔ，用于形成嵌合体 |
| Escherichia coli | 光合作用光捕获 | Lhcb1 | LHCII蛋白 | 能量供给 | 用于体外重构LHCII，可融合SpyTag |
| Escherichia coli | 光合作用光捕获 | Lhca1, Lhca4 | LHCI蛋白 | 能量供给 | 异二聚体LHCII，可单或双修饰SpyTag |
| Rhodobacter sphaeroides | 光合作用光反应 | pufM | 反应中心M亚基 | 催化 | 带His标签用于纯化 |
| — | 光合作用 | — | 细胞色素c | 转运 | 电极系统中作为电子穿梭体 |
| — | — | — | SpyCatcher/SpyTag | 调控 | 用于共价连接RC和LHC的接口域 |
关键发现
- 未修饰的RC和LHCII混合没有明显能量转移，但共定位在电极上产生光电流，EQE光谱显示有LHC贡献。在溶液中，LHCII#RC嵌合体的P870光漂白效率E_P870为22.8±5.1%，E_FL为19.6±4.3%
- RC#LHCI为21.0±5.5%和20.3±3.6%
- LHCI#RC为20.2±4.6%和20.7±0.9%
- RC#LHCI#RC为29.1±6.3%和27.4±1.8%。对照组（LHC+WT RC混合）效率约1-3%。电极上效率更高，如LHCII-T+WT RC混合物电极效率28.0%，LHCII#RC嵌合体电极效率34.2%。嵌合体形成反应半时间10-90分钟。重组LHCII量子产率约30%，Td-LHCI-Td为28%。LHCI比LHCII与RC的光谱重叠大80%。
研究结论
本研究证明通过遗传编码的自组装界面可将植物和细菌的光合蛋白组装成杂合光系统，实现跨界的多色太阳能转换，为生物混合光电器件提供了新途径。